Dans cet ancien hôpital de Saint-Germain-en-Laye, construit à la fin du XVIIe siècle à l'initiative de Madame de Montespan pour accueillir les indigents, le peintre Maurice Denis a fait aménager en 1912 un immense atelier pour réaliser le décor du théâtre des Champs-Élysées qui lui avait été commandé. En 1914, il rachète le domaine, puis transforme la bâtisse en belle maison d'artistes. Avec son ami architecte Auguste Perret, il restaure également l'ancienne chapelle, l'une des pépites du lieu, en l'ornant de peintures, vitraux et objets sacrés.
Théoricien du mouvement nabi, dont le concept est d'intégrer l'art dans la vie quotidienne, Maurice Denis a mis ses multiples talents de peintre, décorateur, peintre-verrier, graveur et illustrateur au service d'une carrière prolifique. Il a également participé à la création des Ateliers d'Art sacré en 1919.
Le musée abrite une remarquable collection de ses œuvres, tout en donnant une place de choix à d'autres d'artistes nabis, symbolistes ou post-impressionnistes, tels que Gauguin, Sérusier, Bonnard, ou le groupe de Pont-Aven. Peintures, sculptures, objets d'art et pièces de mobilier des XIXe et XXe siècles occupent l'espace de ce musée aux couloirs voûtés, qui permet de mieux comprendre le rôle de ces mouvements picturaux dans l'émergence de l'art moderne.
Le charmant jardin étagé à flanc de colline, parsemé de sculptures, est l'autre trésor du site. Théâtre de verdure, parcours botanique, tilleuls et ifs centenaires, roseraie, verger, cour ombragée, fontaine, bassin : ce cadre harmonieux invite à la promenade et témoigne de l'importance de la nature dans l'œuvre de l'artiste.
Classé Monument Historique, le domaine accueille également des concerts en plein air, et organise des ateliers d'initiation artistique pour petits et grands, tels que les "Mercredis en famille".